O relato foca-se na intenção do narrador de esclarecer os rumores deturpados em torno do extraordinário caso do Sr. Valdemar. Movido pelo seu interesse no mesmerismo, o narrador decide testar se é possível hipnotizar alguém no exato momento da morte (in articulo mortis) para perceber se o processo magnético pode travar ou alterar o óbito.
Para levar a cabo a ideia, escolhe o seu amigo Ernest Valdemar, um doente terminal com uma tuberculose severa, que aceita prontamente participar na experiência. Quando o estado físico de Valdemar se agrava de forma drástica e os médicos preveem a sua morte iminente, o narrador avança com os passes magnéticos na presença de testemunhas.
Pouco antes da meia-noite, o paciente entra num transe profundo, ficando com os membros perfeitamente hirtos. Quando o narrador o questiona, Valdemar responde num murmúrio débil que está a dormir e implora para não ser acordado. Afirma que já não sente dores e declara que, naquele exato momento, está a morrer. Subitamente, o seu corpo sofre uma alteração assustadora: a pele adquire a cor e a textura de um pergaminho, os traços cadavéricos acentuam-se e os lábios retraem-se. É então que, através de uma voz cavernosa e horripilante, que parece vibrar diretamente da sua língua e não dos pulmões, Valdemar faz uma declaração arrepiante aos presentes, afirmando que esteve a dormir, mas que agora está morto.
Apesar de não apresentar respiração, pulso ou qualquer outra função vital, o paciente é mantido neste estado de aparente suspensão durante cerca de sete meses. Ao longo de todo este tempo, é acompanhado por médicos e pelo narrador, permanecendo inalterado e rígido sob o efeito da hipnose. Ao fim destes longos meses, o grupo decide que é chegado o momento de o despertar. Assim que o narrador começa a aplicar os passes magnéticos para reverter o transe, a língua de Valdemar começa a vibrar violentamente e ele implora, em desespero, para que o adormeçam ou o acordem depressa, gritando repetidamente que está morto.
O desfecho culmina num momento de puro horror. Enquanto o narrador tenta apressadamente acordá-lo, o corpo do Sr. Valdemar desmorona-se por completo. No espaço de menos de um minuto, perante o olhar chocado de todos os presentes, toda a sua estrutura física apodrece e desfaz-se, restando apenas sobre a cama uma massa líquida de repugnante e abominável putrefação.

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